沉积物中重金属和生物有效性的地球化学控制:通过顺序提取与薄膜扩散梯度DGT

本研究以长江至东海大陆架两个典型的跨越度较大的物理化学梯度样带为研究对象，对沉积物中重金属(Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb)的分布及生物利用度进行了综合研究。重金属主要富集在有机质丰富的细粒沉积物中，从近岸向近海呈递减趋势。浊度最大区显示出最高的金属浓度，利用地质累积指数对一些测试金属（尤其是Cd）进行了污染评估。基于改进的BCR程序，Cu、Zn、Pb的非残留组分在浊度最大区显示较高，且与底层水盐度呈显著负相关。DGT有效态金属均与酸溶性金属组分呈正相关(Cd、Zn和Cr尤明显)，与盐度呈负相关(Co除外)。

DGT可以原位捕获生物有效金属组分，并反映盐度的影响

本研究表明长江三角洲沉积物中重金属的分布和生物利用度受到河口地球化学特征的强烈影响。沉积物中重金属的空间和垂直分布受沉积物性质（粒度和TOC）的高度控制，有机质富集的细粒沉积物是重金属的主要载体，而表层沉积物中Cd、Cu、Zn、Cr等金属生物利用度的主要控制因素是盐度，而非沉积物性质。表层沉积物中生物有效度较高的金属组分（酸溶组分和可还原组分）随着盐度的增加而减少（特别是Cd和Cu），盐度的升高甚至降低了SWI的金属扩散通量。在上述物理化学影响下，TMZ站点的所有测试重金属的浓度和非残留组分的比例均高于周围区域，导致在点位的金属很少释放到上覆水中。

考虑到TMZ在河口生态系统中的重要作用，我们的结果有力地表明TMZ是值得特别关注的金属污染热点区域，尤其是对于达到中度污染水平的Cd。DGT可以很好地捕获溶解态和可交换性金属组分，并成功地反映了盐度对金属生物利用度和迁移率的抑制作用，表明DGT是一种可靠的预测河口沉积物中金属生物利用度和迁移率(特别是Cr、Zn和Cd)的原位技术。